我院饶立副教授与大连化物所陈萍、郭建平团队合作在利用亚纳米结构氢化铕催化剂（EuHx/MgO）实现苯分子的非氧化脱氢偶联研究中取得新进展。
图1 亚纳米结构氢化铕催化剂结构以及催化苯分子偶联活性
图2 催化反应机理理论计算结果
近日，大连化物所陈萍研究员、郭建平研究员团队联合我院饶立副教授报道了一种亚纳米结构氢化铕催化剂（EuHx/MgO），实现了苯分子的非氧化脱氢偶联，揭示了氢化物在惰性C-H键活化中的独特机制，为绿色C-C键构筑提供了新途径。研究显示，该催化体系在144小时内实现53.7 mmol gEu-1的联苯生成速率，对应催化TON值为16.3。由饶立副教授负责的理论计算揭示，氢化铕中氢负物种（H‾）可高效活化苯的惰性C-H键，促进苯环脱质子化及后续的C-C偶联。这一过程不依赖氧化剂或贵金属，区别于传统Pd催化的氧化偶联机制，为实现温和条件下的C-H键直接活化提供了新思路。理论计算表明，表面Eu-H物种在C-H键活化及C-C键偶联过程中发挥重要作用，一方面促进苯环活化及脱质子化过程；另一方面，氢负物种调控苯与联苯在催化剂表面的吸附与脱附能垒，从而实现高效的催化循环，展现了氢化物介导C-H活化的新模式。相关工作以Communication形式发表在Angewandte Chemie International Edition上，并被选为VIP文章。郭建平研究员和饶立副教授分别署名本文通讯作者。
文献信息：
Yongli Cai, Shixiong Zhang, Yanbo Deng, Li Rao,* Jianping Guo,* and Ping Chen, Catalytic Non-Oxidative C-C Coupling of Benzene to Biphenyl Over Sub-Nanostructured Europium Hydride, Angew. Chem. Int. Ed. 2025, e202517421
https://doi.org/10.1002/anie.202517421
